La transformación de metano en metanol o alcoholes superiores en condiciones de temperatura y presión moderadas es de gran interés ambiental y sigue siendo un desafío a pesar de muchos esfuerzos realizados. Las superficies extendidas de níquel metálico están inactivas para una conversión directa de CH4 → CH3OH. Este estudio experimental y computacional proporciona evidencia clara de que a bajo recubrimiento de Ni sobre un soporte de CeO2(111) pueden realizar un ciclo catalítico directo para la generación de metanol a baja temperatura usando oxígeno y agua como reactivos, con una selectividad más alta que nunca para catalizadores basados en ceria. Sobre la base de la espectroscopía de fotoemisión de rayos X a presión ambiental y cálculos de la teoría funcional de la densidad, demostramos que el agua desempeña un papel crucial en el bloqueo de sitios de catalizador donde las especies metilo podrían descomponerse completamente, siendo este un factor esencial para disminuir la producción de CO y CO2, y generadores de sitios en los cuales se pueden formar especies metoxídicas y finalmente metanol. Además del bloqueo del sitio de agua, uno necesita los efectos de las interacciones de soporte de metal para unir y activar el metano y el agua. Estos hallazgos deben considerarse cuando se diseñan catalizadores de metal/óxido para convertir metano en químicos y combustibles de valor agregado.

Autores:
Pablo G. Lustemberg, Robert M. Palomino, Ramó n A. Gutié rrez, David C. Grinter, Mykhailo Vorokhta, Zongyuan Liu, Pedro J. Ramírez, Vladimír Matolín,6 M. Verónica Ganduglia-Pirovano, Sanjaya D. Senanayake, and José A. Rodriguez.

JACS (Journal of the American Chemical Society)
doi/10.1021/jacs.8b03809